Como científico, su interés se centró, sobre todo, en la observación y descripción de los fenómenos eléctricos. Decidió comprobar si la naturaleza de los rayos era eléctrica y para ello, en 1752, realizó el experimento por el que ha sido más conocido: el experimento de la cometa. Un día de tormenta, hizo volar una cometa construida con seda, incluido el cordel, que al final tenía atada una llave. Terminaba la cometa en una punta metálica y comprobó que las nubes estaban cargadas de electricidad y que ésta se conducía desde la punta metálica hasta la llave. Utilizó la propia llave para almacenar la electricidad en una botella de Leyden. A raíz del experimento inventó el pararrayos, que rápidamente se extendió por América y también por Europa.
Por sus investigaciones en electricidad, en 1753 le otorgaron la medalla Copley y en 1756 fue elegido miembro de la Royal Society.
En su faceta de inventor, ideó una estufa u horno más seguro que las chimeneas convencionales de la época, unas lentes bifocales (que corregían miopía e hipermetropía sin necesidad de cambiarse de lentes) y un cuentakilómetros, entre otros muchos inventos.
Importante también fue el estudio que realizó sobre las corrientes oceánicas de América del Norte (en sus sucesivos viajes entre Europa y Norte América), siendo el primero en describir la Corriente del Golfo, masa de agua cálida procedente del golfo de México que discurre hacia el Atlántico Norte.
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